रायपुर में आश्रम की प्रारम्भिक स्थापना यहाँ के स्थानीय भक्तों द्वारा ‘श्रीरामकृष्ण सेवा समिति’ के नाम से 1958 में हुई। विश्ववन्द्य स्वामी विवेकानन्द के कैशोर्य के दो वर्ष (1877-79) रायपुर में ही बीते थे। उन्हीं की पावन स्मृति को सुरक्षित रखने के लिए ‘विवेकानन्द जन्म शताब्दी’ के अवसर पर आश्रम के निर्माण की योजना बनाई गई। अप्रैल, 1962 में आश्रम अपनी भूमि पर स्थानान्तरित हुआ।
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7 अप्रैल, 1968 को रामनवमी के पावन अवसर पर इस समिति का विलय रामकृष्ण मिशन, बेलूड़ मठ में हो गया। तब से यह आश्रम रामकृष्ण मिशन का पंजीकृत शाखा-केन्द्र होकर रामकृष्ण मिशन विवेकानन्द आश्रम के नाम में परिवर्तित हुआ। ब्रह्मलीन स्वामी आत्मानन्द जी इस आश्रम के संस्थापक सचिव थे और उन्हीं के अथक प्रयत्नों से छत्तीसढ़-मध्यप्रदेश में रामकृष्ण विवेकानन्द भावधारा का विस्तार हुआ।